Forschung

Die Keefer-Gruppe entwickelt und verwendet Simulationsprotokolle für die Quantendynamik, ultraschnelle Spektroskopie und Quantenkontrolle von Molekülen. Das allgemeine Paradigma besteht darin, neuartige Methoden zur Messung und Manipulation molekularer Bewegungen mit Licht theoretisch zu entwerfen und vorherzusagen. Wir erreichen dies, indem wir zunächst durch quantendynamische Simulationen einen grundlegenden mechanistischen Einblick in die lichtinduzierte Chemie gewinnen. Anschließend entwickeln und berechnen wir spektroskopische Signale, die sensitiv auf die entscheidenden molekularen Merkmale sind. Außerdem versuchen wir mit Hilfe von Pulsformung molekulare Bewegungen in ansonsten unzugängliche Quantenpfade zu lenken. Über unseren zentralen Forschungsschwerpunkt hinaus fördern wir Neugier-getriebene Erkundungen in andere wissenschaftliche Bereiche, in denen unsere Ideen und Methoden einen sinnvollen Beitrag leisten können, wie z. B. in der Quanteninformation.

Wir sind glücklich und dankbar, vom Europäischen Forschungsrat (ERC) und der Max-Planck-Gesellschaft finanziert zu werden.

Molekulare Quantendynamik

Wir verwenden einen Simulationsmechanismus, der die zeitabhängige Schrödinger-Gleichung exakt in einem reduzierten Koordinatenraum löst. Dieser Ansatz beruht auf der Suche nach einigen „reaktiven“ nuklearen Freiheitsgraden, die die molekulare Dynamik in den elektronischen Grund- und Anregungszuständen dominieren. Der entscheidende Vorteil besteht darin, dass wir in diesem niedrigdimensionalen Raum Zugang zur vollständigen nuklearen und elektronischen Wellenfunktion haben, was es uns ermöglicht, die entscheidenden quantenmechanischen Phänomene eines photoinduzierten molekularen Prozesses zu identifizieren. Dies ist besonders nützlich bei der Simulation des Durchgangs von molekularen Wellenpaketen durch Konische Durchschneidungen, ein Prozess, den wir auch als „photochemische Entscheidungsfindung“ bezeichnen. Ergänzend zur exakten Quantendynamik setzen wir auch gemischte quantenklassische und vollständig klassische Molekulardynamiksimulationen ein und erweitern damit unser Simulationsinstrumentarium von der Attosekunden- bis zur Nanosekunden-Zeitskala, wobei der Schwerpunkt auf der Femtosekunden-Molekulardynamik in elektronisch angeregten Zuständen liegt.

Ultraschnelle Spektroskopie

Wir simulieren die spektroskopische Abfrage molekularer Dynamik mit ultrakurzen Laserpulsen. In Analogie zu einer Videokamera werden durch präzise Variation der Zeitverzögerung(en) zwischen den einzelnen Pulsen stroboskopische Bilder von Informationen zu einem „molekularen Film“ zusammengefügt. Unser Ziel ist es, Filme, die noch nie zuvor aufgezeichnet wurden, theoretisch zu konzeptualisieren. Ein besonderer Schwerpunkt liegt dabei auf der Verwendung von Röntgenquellen aus Freie-Elektronen-Lasern und Tischaufbauten zur Erzeugung hoher Harmonischer, die neue Fenster in die molekulare Dynamik mit bisher unerreichter zeitlicher, spektraler und räumlicher Auflösung öffnen. Wir arbeiten aktiv mit experimentellen Gruppen zusammen, um praktische Wege zur Umsetzung unserer Ideen zu finden und Interpretationen für modernste Messungen zu liefern.

Quantum Optimal Control

Wann immer ein spektroskopisches Signal aufgezeichnet wird, wird die volldimensionale molekulare Wellenfunktion auf eine niederdimensionale Beobachtungsgröße projiziert. Insbesondere bei gekoppelten Kern- und Elektronenbewegungen bleiben wichtige dynamische Signaturen aufgrund ihrer intrinsischen Schwäche oder aufgrund ihrer spektralen Überlappung mit viel stärkeren, aber weniger interessanten Beiträgen schwer zu erkennen. Wir verwenden optimale Quantenkontrolle, um diese Signaturen selektiv zu verstärken und zu isolieren. Die Amplituden der einzelnen Spektralkomponenten der Pump- und Probe-Laserpulse werden moduliert, um die spektroskopischen Projektionen von Wellenfunktionen auf Observablen zu modifizieren und zu optimieren.

Neben der Spektroskopie ist die optimale Quantenkontrolle eine Schlüsseltechnik der Quanteninformatik zur Umsetzung von Quantenlogikoperationen in Qubit-Systemen.